Numerische Analyse von Phasenwechselmaterial und Graphen

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 7653 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Hier präsentieren wir die Ergebnisse der parametrischen Analyse eines Phasenübergangsmaterials auf Ge2Sb2Te5(GST)-Basis, Graphen-Basis, mit einem breiten Dynamikbereich im infraroten und sichtbaren elektromagnetischen Spektrum. Die vorgeschlagene Struktur wird in mehrschichtigen Konfigurationen untersucht, die aus Schichten aus GST-, Graphen-, Silizium- und Silbermaterialien aufgebaut sind. Das Reflexionsverhalten dieser Mehrschichtstrukturen wurde für Brechungsindizes zwischen 1,3 und 2,5 beschrieben. Der gesamte Entwurf wird mithilfe eines Berechnungsprozesses simuliert, der als Finite-Elemente-Methode bezeichnet wird. Darüber hinaus haben wir den Einfluss von Materialhöhen auf die Leistung der Struktur im Allgemeinen untersucht. Wir haben mehrere Resonanzverfolgungskurven in Polynomgleichungen dargestellt, um das Erfassungsverhalten über einen bestimmten Wellenlängenbereich und Brechungsindexwerte zu bestimmen. Das vorgeschlagene Design wird auch bei verschiedenen geneigten Einfallswinkeln untersucht, um seine Weitwinkelstabilität festzustellen. Eine rechnerische Untersuchung der vorgeschlagenen Struktur kann bei der Entwicklung von Biosensoren zur Identifizierung einer breiten Palette von Biomolekülen, einschließlich bösartiger, Hämoglobin-Urin, Speichel-Cortisol und Glukose, hilfreich sein.

Durch die Integration von Biowissenschaften und Elektronik ist eine leistungsstarke Ressource für die Untersuchung und Messung biomolekularer Wechselwirkungen entstanden. In den letzten Jahren haben elektronische Geräte erheblich zur Charakterisierung und Analyse bioatomarer Wechselwirkungen in den Biowissenschaften beigetragen1. Das Interesse an diesen elektronischen Geräten ist in mehreren Bereichen stark gestiegen, darunter unter anderem synthetische Identifizierung, Genomik, klinische Erkennung und Proteomik2,3. Die Bereiche Arzneimittelforschung, Biomedizin, Lebensmittelsicherheit, Verteidigung, Sicherheit und Umweltüberwachung haben alle die entscheidende Bedeutung des Einsatzes von Biosensoren erkannt. Daher haben Wissenschaftler empfindliche Analysetechniken auf Basis von Biosensoren entwickelt, die kleinste Veränderungen in biologischen Proben mit großer Präzision erkennen können. Biosensoren sind Diagnosegeräte, die eine biologische Erkennungskomponente verwenden und viele praktische Anwendungen in so unterschiedlichen Bereichen wie Arzneimittelentwicklung, medizinische Diagnose, Lebensmittelverarbeitung, Umweltüberwachung, militärische Verteidigung und nationale Sicherheit haben4. Der erste Biosensor, der eine immobilisierte Glucoseoxidase-Elektrode zum elektrochemischen Nachweis von Sauerstoff oder Wasserstoffperoxid nutzte, wurde von Clark und Lyons entwickelt, um Glucose in biologischen Proben zu quantifizieren5. Seitdem haben sich Biosensortechnologie und -anwendungen aufgrund neuartiger Techniken in Bereichen von der Elektrochemie und Nanotechnologie bis zur Bioelektronik enorm weiterentwickelt6. Ein optischer Biosensor ist im Wesentlichen ein Bioerkennungselement in kurzer Entfernung zu einem Hardware-Wandler, der die Erfassung eines Analyten in eine erkennbare Verschiebung einiger Aspekte der Lichteigenschaften umwandelt (z. B. Intensität, Wellenlänge, Resonanz oder Brechungsindex). . Interferometer7, Gitter8, Plasmonik9 und Resonatoren10 sind nur einige Beispiele für physikalische Transduktionsmechanismen, die in der optischen Sensorik genutzt werden können. Was Sensoren betrifft, sind die auf Plasmonik basierenden Sensoren vielleicht die bekanntesten und am häufigsten verwendeten11. Für viele stellt der Surface Plasmon Resonance (SPR)-Biosensor den Höhepunkt der optischen und plasmonischen Biosensortechnologie dar9. Der erste aufgezeichnete Beweis für SPR erfolgte 1902 in der physikalischen Welt. Diese obskure Beobachtung optischer Phänomene entwickelte sich über Jahrzehnte zu einem soliden Einblick in die Physik von Oberflächenplasmonen12. Liedeberg und Nylander haben erstmals 1982 die Oberflächenplasmonenresonanz (SPR) als nützlichen optischen Biosensor für die Gasdetektion und Biosensorik nachgewiesen13. Seitdem hat die SPR die Oberflächenchemie gestärkt, indem sie als Schnittstelle zwischen Chemie, Physik und Biologie fungiert14. Da die Aussichten für auf Oberflächenplasmonenresonanz (SPR) basierende Biosensoren weiterhin rasant wachsen15, ist die Zahl der Forscher, die sich für das Thema interessieren, in jüngster Zeit explosionsartig gestiegen, und die SPR-Technik hat bei Biosensoren als Mittel zur Erkennung an Bedeutung gewonnen16. Aufgrund ihrer vorteilhaften Eigenschaften, wie der Fähigkeit zur kontinuierlichen Erkennung auf einem markierungsfreien System, der ständigen Beobachtung, der schnellen Reaktion und der erhöhten Empfindlichkeit, sowie ihrer bemerkenswerten Vorteile wie Designflexibilität, Miniaturisierung, Multiplexierung von Sensordaten und Fernerkundung17 , SPR-Technologie hat ihre potenziellen Anwendungsbereiche von der Biomedizin über die Umwelt bis hin zur Industrie erweitert. In den letzten Jahren wurde eine erfolgreiche Kommerzialisierung und weitverbreitete Nutzung von SPR-basierten Biosensoren zum Nachweis einer Vielzahl von Biomolekülen, einschließlich Nukleinsäuren, Proteinen, einer Vielzahl von Enzymen, Wachstumsfaktoren, DNA, Antikörpern, Medikamenten und Lebensmittelqualität, erreicht18,19 Vor allem aber sind die biomedizinischen Anwendungen von SPR besonders bahnbrechend20. Kollektive Elektronenoszillationen in Metallen werden Plasmonen genannt und können entweder sich ausbreitende Oberflächenplasmonen (PSPs) sein, die sich entlang der Metall-Dielektrikum-Grenzflächen bewegen, oder lokalisierte Oberflächenplasmonen (LSPs), die auf die Oberfläche einer metallischen Nanostruktur beschränkt sind (mit Abmessungen, die kleiner als die sind). Wellenlänge des Lichts) (LSPs). Es ist ein entscheidendes Werkzeug zur Untersuchung von Oberflächenprozessen, da die Kopplung dieser Moden an einfallendes Licht zu Resonanzen führt, die stark von der Zusammensetzung, Form und Größe der Metallnanostruktur und den dielektrischen Eigenschaften des umgebenden Mediums abhängen. Sowohl SPs als auch LSPs verfügen über ein elektromagnetisches Feld, das an der Oberfläche lokalisiert ist und exponentiell in das Umgebungsmedium mit Halbwertszeiten von 30 nm bzw. 200 nm abfällt. Dadurch sind Sensoren, die auf diesen Prozessen basieren, sehr gut auf Veränderungen abgestimmt, die in Bodennähe auftreten. Der physikalisch-chemische Kontakt mit dem Analyten führt zu einer Änderung des Brechungsindex der Sensorschicht um die metallische Nanostruktur, die die Grundlage für SPR- und LSPR-Sensoren bildet21.

Jüngste Fortschritte bei 2D-Materialien haben die optische Leistung von SPR-Biosensoren enorm verbessert. Es wurden bereits Versuche unternommen, das elektromagnetische Feld zu verstärken, wenn SPPs an der Metall-Dielektrikum-Oberfläche angeregt werden, indem die periodische Metallgitterstruktur verwendet wird. Durch Beugung an einem Metallgitter in einem SPR-Biosensor auf Prismenbasis kann das elektromagnetische Feld in der Nähe der Metalloberfläche erhöht werden. Wenn Licht auf ein Metallgitter fällt, interagiert es mit der periodischen Struktur des Gitters und erzeugt Beugungsmuster, die dazu führen, dass das Licht in verschiedene Richtungen gebeugt wird. Diese Beugung kann Bereiche konstruktiver und destruktiver Interferenz der Lichtwellen erzeugen, was zu einer Zunahme oder Abnahme der elektromagnetischen Feldstärke führt22. Dispersionstechnik ist eine wichtige Technik zur Verbesserung der Leistung von SPR-Sensoren durch den Einsatz plasmonischer Nanostrukturen wie Nanopartikel, Nanostäbe oder Nanodrähte. Diese Strukturen können lokalisierte Oberflächenplasmonresonanzen unterstützen, die durch Änderung ihrer Größe, Form und Zusammensetzung abgestimmt werden können. Die Plasmonenresonanz kann auch mit der SPR-Resonanz gekoppelt werden, was zu einer erhöhten Empfindlichkeit und spektralen Selektivität führt23,24. Mehrschichtige Strukturen können auch entworfen werden, um die Lichtstreuung in einem SPR-Aufbau zu manipulieren, indem der effektive Brechungsindex der Struktur gesteuert wird. Durch sorgfältige Auswahl der Dicken und Brechungsindizes jeder Schicht kann die Phasengeschwindigkeit des Lichts angepasst werden, was wiederum die Resonanzbedingungen für SPR25 beeinflusst. Dies ermöglicht eine präzise Abstimmung der Empfindlichkeit und der spektralen Reaktion des Sensors26,27 brachte uns auf die Idee, die Empfindlichkeit mithilfe von Nanogittern und Dispersionstechnik in der SPR zu erhöhen.28 Diese Tatsache wurde auch experimentell bewiesen, was sich als Hauptinspiration für uns erwies29 und half uns bei der Auswahl der Schicht in mehreren Schichten Die Struktur für die Dispersionstechnik30 hat uns dabei geholfen, zwei bekannte Themen zur Verbesserung des SPR-Biosensors zusammenzuführen, nämlich Halbleiter und 2D-Material (Graphen zwischen Si)31,32,33 und dabei geholfen, das Problem der Abstimmung und Empfindlichkeit im Infrarotbereich zu lösen. Die Neuheit des vorgeschlagenen SPR-Biosensors besteht nach bestem Wissen des Autors in der Kombination metallischer, periodischer Nanogitterstrukturen mit Sandwich-Mehrfachschichten aus Graphen und GST-Material zwischen Si als dielektrischem Substrat.

Jetzt müssen wir darüber nachdenken, wie wir die Oberflächenplasmonen (SPs) anregen können. Lichtwellen regen die Oberflächenplasmonen in optischen Sensoren auf Basis der Oberflächenplasmonenresonanz (SPR) an. Das Phasenanpassungskriterium für die optische Anregung von Oberflächenplasmonen besagt, dass die Projektion entlang der x-Achse des Eingangslichtwellenvektors der Ausbreitungskonstante von Oberflächenplasmonen, dh kSP, entsprechen muss. Im Allgemeinen gibt es drei Methoden: Prismenkopplung, Schlitzwellenleiter und V-Nut-Wellenleiter22; Im Allgemeinen wird Prisma bevorzugt16. Bei der Prismenkopplung können Oberflächenplasmonen nur optisch angeregt werden, indem der Wellenvektor des einfallenden Lichts verstärkt wird. Der Ansatz der abgeschwächten Totalreflexion (ATR) wird erreicht, indem die Lichtwelle durch ein Medium mit einer höheren optischen Dichte geleitet wird34. Um diese Prismenmethode zum Erreichen von SPR zu verwenden, gibt es zwei geometrische Konfigurationen, möglicherweise Otto- und Kretschmann-Konfigurationen, und von diesen ist Kretschmann vorzuziehen16. Die Kretschmann-Konfiguration wird durch Aufdampfen des Metallfilms auf ein Prisma oder einen anderen Glasblock mit hohem Brechungsindex erreicht. Das Prisma wird beleuchtet und eine flüchtige Lichtwelle wandert durch den Metallfilm. Zwischen zwei verschiedenen RI-Medien, einem mit einem niedrigeren RI (wie Wasser) und einem mit einem höheren RI (wie Luft), entsteht ein dünner Metallfilm, in dem die Plasmonen stimuliert werden. Die meisten kommerziellen SPR-Geräte verwenden den Kretschmann-Aufbau, bei dem Ligandenmoleküle auf einer Metalloberfläche immobilisiert und von Analytmolekülen in einer mobilen Phase angesprochen werden. Der SPR-Winkel verschiebt sich, wenn die Bindung an den immobilisierten Liganden den lokalen effektiven Brechungsindex verändert. Dies kann in Echtzeit verfolgt werden, wobei als Beweis ein Sensorgramm erstellt wird. Die Menge der von einzelnen immobilisierten Ligandenmolekülen gesammelten Masse kann aus der Größe der resultierenden Änderung im SPR-Signal berechnet werden. Die Kretschmann-Anordnung ermöglichte mehr kreativen Spielraum bei der Gestaltung des Liquid-Handling-Systems. Licht aus dem Medium mit dem höheren Brechungsindex (dem Prisma) dringt nicht in die Flüssigkeit ein, sondern wird zur Sensoroberfläche reflektiert, die mit einer dünnen Metallschicht überzogen ist.

SPR-Sensoren funktionieren, indem sie die Verschiebung des RI eines Analyten messen, die durch Wechselwirkungen von Biomolekülen mit dem Sensor verursacht wird. Die SPR-Bedingung wird durch den Grad festgelegt, in dem die vom TM-Licht erzeugte evaneszente Welle und die SP-Welle miteinander in Phase sind. Wenn dies geschieht, kann eine Verschiebung des Reflexionsprofils beobachtet werden. Mehrere Faktoren, wie das verwendete Prisma, die Wellenlänge des einfallenden Lichts, die Art des 2D-Materials, der Metalltyp und das Biomolekül, an das es gebunden ist, bestimmen die genaue Winkelposition des Reflexionsabfalls. Metall spielt dabei eine bedeutende Rolle beim SPR-Phänomen; Im Allgemeinen werden Kupfer, Aluminium, Silber und Gold verwendet. Silber und Gold sind die bestmöglichen Optionen für SPR-basierte Biosensoren. Die hohe Empfindlichkeit, die sich aus der Änderung des Resonanzwinkels ergibt, die Gold aufgrund von Schwankungen im Brechungsindex des Sensormediums bietet, macht es zu einem wünschenswerten Metall für die Verwendung im Sensor35. Darüber hinaus ist Gold eine chemisch inerte Substanz, die an der Luft stabil ist. Allerdings ist ein Sensor mit Silber-Metallschichtbasis präziser als ein Sensor mit Gold, da er im Vergleich zu Gold einen schärferen Resonanzabfall mit verbesserter Klarheit und Schärfe sowie eine schmalere Halbwertsbreite (FWHM) zeigt36. Allerdings weist Silber eine geringe Stabilität auf, da es in Gegenwart von Sensormaterial anfällig für Oxidation ist, und als Folge davon sinkt die Empfindlichkeit des Sensors, wenn die Silberschicht oxidiert. Um die Oxidation von Silber zu verhindern, wurden mehrere langlebige metallische oder dielektrische Beschichtungen vorgeschlagen37. An der Grenzfläche zwischen Dielektrikum und Analyt kann die Feldstärke des angeregten Lichts verstärkt werden, indem eine dielektrische Schicht mit einem hohen Brechungsindex, beispielsweise Silizium, auf einem SPR-aktiven Metall, beispielsweise Silber, angebracht wird38. Wenn eine Siliziumschicht vorhanden ist, nehmen sowohl die Metall- als auch die Siliziumschicht an der Absorption teil39. Aufgrund dieser erhöhten Absorption erfährt der dielektrische Kontakt einen stärkeren Anstieg der Feldstärke. Dadurch kommt es zu einer verstärkten Stimulation der SPs. Aus diesem Grund ist Silizium ein häufiger Bestandteil heutiger Biosensoren, um die Empfindlichkeit und Stabilität zu erhöhen40,41. Die Fähigkeit der Sensoroberfläche, den Analyten zu adsorbieren, ist ein gutes Maß für die Leistung des SPR-Sensors. Zweidimensionale (2D) Nanomaterialien wie Graphen (G) und Übergangsmetalldichalkogenide (TMDGs) sowie schwarzer Phosphor (BP) haben aufgrund ihrer ungewöhnlichen elektrischen, optischen und katalytischen Eigenschaften große Aufmerksamkeit als potenzielle Komponenten von SPR-Sensoren auf sich gezogen Fähigkeiten und haben in modernsten Biosensortechnologien Verwendung gefunden42. Graphen ist das bekannteste Material dieser Art. Die hexagonalen Zellen von Graphen interagieren durch Pi-Stapelwechselwirkungen mit den Ringstrukturen aus Kohlenstoff, die häufig in Biomolekülen vorkommen, und bewirken eine starke und stabile Adsorption der Biomoleküle. Kohlenstoffatome in einem hexagonalen Gitter bilden Graphen, ein zweidimensionales Material mit außergewöhnlichen Eigenschaften dünnstes künstliches Planermaterial. Graphen verfügt über außergewöhnliche mechanische, optische und elektrische Eigenschaften43. Aufgrund seiner pi-Stapelstruktur eignet es sich besonders zum Nachweis aromatischer Chemikalien und weist eine hervorragende Haltbarkeit, geringen Verlust, hohe Bindungsfähigkeit, ein großes Oberfläche-Volumen-Verhältnis, hohe Elektronenmobilität, hohe optische Transparenz und eine verbesserte Kontaktfähigkeit auf Molekül des Analyten44. Daher interagieren Adsorbate leicht mit dieser Struktur und erhöhen die Adsorptionsniveaus, die für die Verwendung in Biosensoren geeignet sind. Hierbei ist jedoch wichtig zu beachten, dass das Graphen nicht in direktem Kontakt mit dem Analyten steht, da es leicht zerstört werden und daher zwischen zwei Siliziumsubstraten eingeklemmt werden könnte. Silizium sorgt für Stabilität und mechanischen Halt. Darüber hinaus wurde in mehreren Veröffentlichungen festgestellt, dass die Verwendung von Silizium zur Verbesserung der Empfindlichkeit des Biosensors beiträgt2,29,46,47. Silberne rechteckige Gitter können in SPR-Biosensoren (Surface Plasmon Resonance) verwendet werden, um die Adsorption des Analyten zu erhöhen. Die Rillen im Gitter bieten zusätzliche Oberfläche für die Adsorption des Analyten, was die Empfindlichkeit des Biosensors erhöhen kann.

Darüber hinaus können die Rillen im Gitter als physikalische Barriere wirken, um eine unspezifische Bindung des Analyten zu verhindern und so die Spezifität des Biosensors zu erhöhen. Wenn einfallendes Licht in einem bestimmten Winkel auf das Gitter fällt, kann es ein Oberflächenplasmon oder eine lokalisierte Plasmonresonanz anregen, wenn es sich um ein kleines Metallnanopartikel handelt48, eine kollektive Schwingung freier Elektronen im Metall, die zu einer Verstärkung des elektromagnetischen Feldes führt in der Nähe der Metalloberfläche. Diese Verstärkung des elektromagnetischen Feldes kann die Wechselwirkung zwischen dem Analyten und dem Biosensor verstärken und somit die Adsorption erhöhen49. Metall-Nanogitter, die als Oberflächenreliefmuster verwendet werden, werden häufig verwendet, um die Leistung von SPR-Sensoren basierend auf der Kretschmann-Anordnung weiter zu verbessern. Es ist wichtig zu bedenken, dass das Vorhandensein eines Metallgitters die Leistung des Sensors aufgrund der lokalisierten Oberflächenplasmonresonanz (LSP) mit stark verstärkter Feldintensität und Empfindlichkeitssteigerung durch eine Vergrößerung der Oberflächenreaktionsfläche steigern kann, was zu zusätzlichen Kopplungen zwischen ihnen führt stimulierte Plasmonen und lokale Bindungsereignisse50. Nanograting Surface Plasmon Resonance (SPR)-Sensoren verfügen über eine unkomplizierte Architektur, wodurch sie für die industrielle Produktion geeignet sind. Jüngste Fortschritte in der Nanolithographie und den Nanofabrikationstechniken könnten die Massenproduktion dieser Sensorgeräte zu angemessenen Kosten ermöglichen. Daher können Nanogitter-SPR-Sensoren eine kostengünstige Ressource für das Hochdurchsatz-Screening sein und wurden gründlich erforscht51,52,53,54,55,56,57

Für eine bessere Empfindlichkeit und Adsorption werden Silizium- und Graphenschichten hinzugefügt. Dennoch ist die Abstimmung auch ein entscheidender Faktor, der beim Design von Biosensoren berücksichtigt werden muss, und Phasenwechselmaterialien sind hierfür eine praktikable Option. Die Phase des Lichts ist ein wesentliches Merkmal. Anwendungen in der holographischen Strahlsteuerung, Frequenzmodulation, Sensorik und anderen Bereichen profitieren erheblich von der Fähigkeit, die Wellenfront zu modifizieren, die durch die Steuerung der Phase ermöglicht wird. Die Fähigkeit, die optischen und elektrischen Eigenschaften von PCMs (Phase Changing Material) schnell und erheblich zu verändern, bildet die Grundlage für die Entwicklung von Möglichkeiten von PCMs in der Photonik. Das phasenwechselnde Material Ge2Sb2Te5 (GST) hat zwei Formen: amorph und kristallin. Das phasenverändernde Material kann durch elektronische, thermische oder optische Stimulation in diese beiden Formen umgewandelt werden. Die elektrischen und optischen Eigenschaften der beiden Formen sind unterschiedlich. Eine Änderung der GST-Phase in der lokalen Region würde eine Anpassung des effektiven Index des Polaritonmodus ermöglichen. Dies liegt daran, dass das Material in unterschiedlichen Formen unterschiedliche Brechungsindizes aufweist. Diese vielfältigen Eigenschaften ermöglichen eine spektrale Feinabstimmung. GST-Phasenübergangsmaterialien weisen im sichtbaren und nahen Infrarotspektrum eine höhere Absorptionsrate auf als andere 2D-Materialien wie Graphen, MoS2 und WS2. Die kristalline Form von GST ist selbst unterhalb der Bandlücke extrem absorbierend, was zu einer erheblichen Lichtabsorption führt, und die Prismenkopplung hängt stark von der Verschiebung der Resonanzfrequenz der Transmissions- oder Reflexionsspektren ab. Die evaneszente Kopplung an das PCM reagiert empfindlich auf den Real- und Imaginärteil des Brechungsindex, der im Allgemeinen als n und k angegeben wird und sich bei jeder Änderung der Festphase ändert. Daher kann durch sorgfältige Optimierung der Dicke der GST-Schicht eine Situation nahe Nullreflexion erreicht werden. Dieses Reflexionsphänomen nahe Null zeichnet sich durch eine schnelle Abschwächung des reflektierten Lichts und eine merkliche Phasenänderung am Resonanzwinkel aus. Beides kann genutzt werden, um die Empfindlichkeit mithilfe von Plasmonresonanzen erheblich zu steigern.

Temperaturgesteuerte aGST- und cGST-SPR-Biosensoren verwenden ein Phasenwechsel-GST-Material und werden durch die Temperatur gesteuert. Die beiden in diesen Biosensoren üblicherweise verwendeten GST-Typen sind aGST und cGST. aGST ist eine amorphe Form von GST mit einem niedrigeren Schmelzpunkt als c-GST, der kristallinen Form. Aufgrund seines niedrigeren Schmelzpunkts kann aGST durch Kontrolle der Temperatur leicht zwischen seiner festen und flüssigen Phase wechseln. Damit lässt sich die Empfindlichkeit des Biosensors gegenüber dem Zielmolekül feinabstimmen. cGST hingegen hat einen höheren Schmelzpunkt als aGST und ist in seiner festen Phase stabiler. Es kann die Spezifität des Biosensors sowie seine Langzeitstabilität erhöhen. Darüber hinaus kann cGST mit einer Vielzahl von Biomolekülen wie Antikörpern oder Enzymen funktionalisiert werden, um die Spezifität des Biosensors für ein bestimmtes Zielmolekül zu erhöhen.

Durch den Einsatz temperaturgesteuerter aGST- und cGST-SPR-Biosensoren können Forscher die Empfindlichkeit und Spezifität des Biosensors gegenüber dem Zielmolekül optimieren und steuern. Die Möglichkeit, zwischen aGST und c-GST umzuschalten, kann auch eine Methode zum Multiplexen des Biosensors darstellen und so den Nachweis mehrerer Zielmoleküle in einer einzigen Probe ermöglichen.

Abbildung 1 zeigt den vorgeschlagenen modifizierten SPR-Biosensor in einer typischen Kretschmann-Konfiguration. Der theoretische Aufbau besteht aus Laserquelle, Prisma und Fotodetektor. Das einfallende TM-polarisierte Licht trifft auf die Oberfläche des BK7-Prismas und erfährt im Inneren des Prismas eine Totalreflexion. Anschließend erfasst und analysiert der Fotodetektor das gebrochene optische Signal am anderen Ende. Im Gegensatz zum herkömmlichen SPR-Sensor (Prism-Metal-Dielectric-Analyte) handelt es sich bei dem vorgeschlagenen Sensor um eine mehrschichtige Struktur mit zusätzlichen Schichten wie Graphen und GST zur Verbesserung der Empfindlichkeit und Abstimmung. Das theoretische Modell besteht aus 7 Schichten (BK7–Si–GST–Graphen–Si–Silber–Analyt), deren Quelle für die Berechnungen 1,3 bis 2,5 um beträgt. Die Verteilung und Modellierung des elektrischen Feldes erfolgt in der Multiphysik-Software COMSOL. Alle Schichten sind in vertikaler Position zum Prisma gestapelt und bilden eine symmetrische Pyramide. Sie werden durch ihre jeweilige Dicke, reale und komplexe Brechungsindizes und Dielektrizitätskonstanten definiert. Das empfohlene Design verwendet ein Kopplungsprisma, nämlich BK7. Aufgrund seines niedrigen Brechungsindex ist das BK7-Prisma die beste Option. Der Einsatz eines Prismas mit niedrigem Brechungsindex zur Steigerung der Empfindlichkeit und Funktionalität von Biosensoren hat in letzter Zeit viel Aufmerksamkeit erregt. Wenn man die Resonanzkurven von Prismen mit hohem und niedrigem RI vergleicht, wird deutlich, dass Ersteres einen stärkeren Abfall erzeugt. Der Resonanzwinkel, die Empfindlichkeit, eine Verschiebung der Resonanzkurve und die FWHM-Werte, die mit einem Prisma mit niedrigem Brechungsindex erzielt werden, sind denen eines Prismas mit hohem Brechungsindex überlegen58. Dies lässt sich mathematisch am Beispiel eines p-polarisierten Lichts, das auf das Prisma fällt, und der evaneszenten Welle, die als Ergebnis der Absorption, Transmission und Reflexion des Prismas entsteht, demonstrieren.

Dreidimensionale Ansicht des vorgeschlagenen mehrschichtigen SPR-Biosensors.

Wenn einfallendes Licht dazu führt, dass sich freie Elektronen mit einer Metalloberfläche paaren, die mit einem Dielektrikum in Kontakt steht, weist das elektrische Feld einen starken Amplitudenbruch in Richtung der Normalen zur Oberfläche auf. Da die E-Komponente s-polarisierter (TE-Modus) Wellen orthogonal zur Oberflächennormalen ist, können sie Oberflächenplasmonen, die ihrer Natur nach p-polarisiert (TM-Modus) sind, nicht aufrechterhalten. Elektromagnetische Komponenten des einfallenden Lichts mit p-Polarisation sind in den Gleichungen dargestellt. (1–2).

Durch Anwendung geeigneter Randbedingungen nach Einführung der obigen Gleichungen in die Maxwell-Gleichungen können wir die Gleichung zum Erreichen der Resonanz erhalten, die wie folgt in Gleichung (1) lautet: (3):

Hier ist die Lichtgeschwindigkeit c, λ ist die Wellenlänge des einfallenden Lichts, ώ ist die Winkelfrequenz, θRES ist der Einfallswinkel, \({\varepsilon }_{p}\) ist die Permittivität des Prismas, \({\ varepsilon }_{m}\) ist die Permittivität des Metalls und \({\varepsilon }_{a}\) ist die Permittivität des angrenzenden Mediums. Die obige Gleichung kann weiter zu Gleichung vereinfacht werden. (4)34.

Dabei ist kx der Wellenvektor in x-Richtung, np der Brechungsindex des Prismas, θ der Einfallswinkel, λ0 die Wellenlänge des Vakuums und \(\mathrm{Re}\left\{{k}_{SP}\right\ }\) definiert den Realteil des SP-Wellenvektors in x-Richtung an der Grenze zwischen Metall und Dielektrikum.

Wir haben verschiedene SPR-Biosensorkonfigurationen numerisch untersucht, um herauszufinden, welche die effektivsten Ergebnisse lieferten. Für beide Formen von GST, also kristallin und amorph, simulierten die Autoren die vorgeschlagene mehrschichtige Struktur ohne Graphen, und dann wurde das Graphen zu beiden Strukturen hinzugefügt. Anschließend wurden verschiedene Simulationen durchgeführt, um die optimalste Version jeder Schicht zu erhalten. Die erste Schicht in all diesen Strukturen ist immer die BK7-Prismaschicht und der Brechungsindex des BK7-Prismas für den Wellenlängenbereich von 0,3 bis 2,5 µm ist durch Gleichung (1) gegeben. (5). Die Brechungsindizes von PCM, wie aGST und cGST, wurden als Funktion der Frequenz berechnet. Der Realteil von aGST liegt im Bereich von 2,6 bis 4,6 und der Imaginärteil im Bereich von 0 bis 2,4 für den Bereich von 100 bis 800 THz. Ebenso liegt der Realteil von cGST im Bereich von 2,25 bis 7,16 und der Imaginärteil im Bereich von 0 bis 4,1 für den Bereich von 100 bis 800 THz. Im COMSOL wurde mithilfe der Finite-Elemente-Methode der Effekt der Graphenschicht sowohl für das phasenverändernde Material aGST als auch für cGST analysiert, indem die SPR-Kurve aufgezeichnet wurde, um nach der Resonanzverschiebung zu suchen. Zunächst wurden beide Strukturen ohne die Graphenschicht simuliert und die SPR-Kurve analysiert. Anschließend wurde für die Simulation eine Schicht mit einer Dicke von 0,3 Graphen hinzugefügt.

Abbildung 2 zeigt den Einfluss des Brechungsindex auf das Reflexionsvermögen für eine andere Phase des GST-Materials. Für beide Formen werden 6 Resonanzpeaks im Wellenlängenbereich von 1,3 bis 2,5 µm beobachtet. Diese Spuren haben eine quadratische Beziehung zwischen Brechungsindex und RI. Die Ergebnisse von aGST sind im RI-Bereich von 1,8 bis 2,4 in der Nähe von 1,3 µm etwas besser als die von cGST. Der Effekt der Abstimmbarkeit wird auch aufgrund der beobachteten Peakverschiebungen in fast dem gesamten Wellenlängenbereich beobachtet.

Konturkarte, die die Änderung der Resonanzspitzen für die simulierte Reflexionsreaktion der mehrschichtigen Struktur als Wellenlängenfunktion über den Bereich von 1,3 bis 2,5 µm in Bezug auf die Änderung des Brechungsindex darstellt. Variationen in der Reflexionsverteilung der (a) aGST- und (b) cGST-Phase in der Struktur können anhand der Spuren von N1 bis N6-Resonanzpeaks für die RI-Werte von 1 bis 2,4 beobachtet werden.

Für eine optimale Leistung wird Graphen zwischen der Siliziumschicht mit einer Dicke von 40 nm eingelegt, und der Brechungsindex des Siliziums wird durch die Sellmeir-Gleichung wie folgt berechnet: Gl. (6):

wobei λ die Wellenlänge des einfallenden Lichts im µm-Bereich ist. Zwei Parameter – Plasmawellenlänge (\({\lambda }_{\mathrm{p}}\)) und (\({\lambda }_{\mathrm{cb}}\)) sind Massenkollisionswellenlängen – können verwendet werden um die spektralen Eigenschaften eines beliebigen Metallstücks zu charakterisieren. Konkret ist die Plasmawellenlänge die Wellenlänge, die mit der Frequenz der Elektronendichteoszillationen des Metalls korreliert; Kollisionen zwischen Elektronen in der Metallmasse dämpfen Schwingungen der Elektronendichte. Die entsprechende Wellenlänge wird als Massenkollisionswellenlänge bezeichnet. Die Plasmawellenlänge kann mit der folgenden in Gleichung gezeigten Formel berechnet werden. (7).

Dieses vorgeschlagene Design war flexibel und verallgemeinert für einen weiten Wellenlängenbereich, d. h. 1,3 bis 2,5 µm, der Einfluss von Metallhöhe, -breite, Vorhandensein und Fehlen von Metamaterialien und Phasenwechselmaterialien, der Einfallswinkel und der Peak wurden untersucht wurden für verschiedene Analyten im angegebenen Bereich beobachtet. Für den Analytnachweis funktioniert diese verallgemeinerte SPR so, dass für eine gegebene Wellenlänge und andere feste Parameter wie Metallhöhe, -breite, Metamaterial, feste Abmessungen des Phasenwechselmaterials eine parametrische Gleichung berechnet wird, deren Lösung Ihnen den Typ des Analyten liefert was dieser verallgemeinerte Sensor entdecken kann. Alle Parameter wie Metallhöhe, -breite, Brechungsindex des Analyten, Dicke und Höhe von Graphen und GST usw. werden konstant gehalten und die Siliziumhöhe wird während der Simulation zwischen 20 und 100 nm variiert, um den Einfluss der Siliziumhöhe herauszufinden Resonanzspitzen für einen bestimmten Wellenlängenbereich. Abbildung 3 zeigt den Einfluss der Siliziumhöhe auf die Reflexionsreaktion, wobei Abb. 3a für aGST und Abb. 3b für cGST dargestellt ist. Es ist zu beobachten, dass in beiden Phasen nach 1,5 µm zahlreiche Resonanzspitzen auftreten. Aufgrund des Brechungsindex der aGST-Phase wurden im aGST im Vergleich zum cGST bessere Peaks wahrgenommen. Der Resonanzzustand nimmt weiter zu, indem die Höhe des Siliziums erhöht wird, ohne dass sich die Reflexionsverteilung für diesen bestimmten Wellenlängenbereich ändert. Für den Resonanzzustand wurde die quadratische Beziehung zwischen der Höhe des Siliziums und der Wellenlänge hergestellt. Die Lösung der quadratischen Gleichung ergibt die optimierte Höhe des Siliziums für diesen genauen Wellenlängenbereich. Die Abstimmbarkeit der Struktur ist aufgrund der offensichtlichen Verschiebung der Strukturen durch Phasenwechsel leicht zu erkennen.

Konturkarte, die die Änderung der Resonanzspitzen für die simulierte Reflexionsreaktion der mehrschichtigen Struktur als Wellenlängenfunktion über den Bereich von 1,3 bis 2,5 µm in Abhängigkeit von der Änderung der Höhe der Siliziumschicht darstellt. Variation in der Reflexionsverteilung der (a) aGST- und (b) cGST-Phase des Materials.

Die Kollisionswellenlänge kann mit der folgenden in Gleichung gezeigten Formel berechnet werden. (8):

Hier ist die Lichtgeschwindigkeit \(c\), \(m\) ist die Masse des Elektrons, \(e\) ist die Ladung des Elektrons, \(N\) ist die Konzentration des Elektrons, \({\varepsilon }_ {0}\) ist die Permittivität des Vakuums, \({v}_{\mathrm{f}}\) ist die Geschwindigkeit der Elektronen bei der Fermi-Energie und Rbulk ist der mittlere freie Kanal der Leitungselektronen bei der Fermi-Energie. Für die Leitfähigkeit des Metalls muss man ein einfaches, aber realistisches Modell in Betracht ziehen, das ein optimales Ergebnis liefert. Das Lorentz-Drude-Modell, ein klassischer mechanischer Ansatz zur Erklärung der elektromagnetischen Eigenschaften von Metallen, basiert auf mehreren Schlüsselannahmen zur Ermittlung der Leitfähigkeit in Metallen. Dieser Ansatz liefert eine genaue Beschreibung der Metalle wie Gold, Silber oder Aluminium. Zur Parametrisierung optischer Konstanten im Metall ist das Lorentz-Drude-Modell die bestmögliche Option59. Sowohl gebundene als auch ungebundene Elektronen tragen zu den optischen Eigenschaften typischer metallbasierter Medien bei. Infolgedessen sind in der entsprechenden komplexen dielektrischen Permittivität sowohl die Drude-Komponente für den Intraband-Effekt als auch der Lorentz-Term für den Interband-Übergang in Form des Drude-Lorentz-Modells enthalten60. Gemäß dem Drude-Modell für freie Elektronen kann die komplexe Dielektrizitätskonstante des Metalls als Funktion beider Wellenlängen, d. h. Plasma und Kollision, unter Verwendung der in Gleichung (1) gezeigten Formel geschrieben werden. (9)61.

Dabei ist λ die jeweilige Wellenlänge aus dem Zielwellenlängenbereich, λp die plasmonische Wellenlänge und λcb die Kollisionswellenlänge. Der Wert der plasmonischen Wellenlänge und der Kollisionswellenlänge für den entsprechenden Wellenlängenbereich und das jeweilige Silbermetall wurde mit 1,4541 × 10–7 m bzw. 1,7614 × 10–5 m angenommen62,63. Daraus wird der Brechungsindex nach Gl. berechnet. (10).

Für die Graphenschicht wird der RI (ng) als Gleichung ausgedrückt. (11)6

wobei C die Konstante mit dem Wert 5,446 μm−1 ist.

Es gibt drei Ansätze, nämlich die Transfermatrixmethode, die Feldverfolgungstechnik und die resultierende Wellenmethode, die verwendet werden können, um eine Gleichung für Strahlungseigenschaften wie Reflexionsgrad und Transmissionsgrad der Mehrschicht abzuleiten, wie in der Kretschmann-Konfiguration. Da es beim Transfermatrix-Ansatz keine Näherungen gibt, gilt er als der genaueste dieser Techniken65. Um die Leistungsmerkmale der vorgeschlagenen Mehrschichtstruktur für parallel polarisiertes Licht, das durch ein Prisma eindringt, wie beispielsweise das Reflexionsvermögen, zu untersuchen, werden wir daher die TMM (Transfer Matrix Method) auf dem Biosensor implementieren. Unter Anwendung von Randbedingungen erklärt die folgende Matrixgleichung den Zusammenhang zwischen den elektrischen Feld- und Magnetfeldkomponenten entlang der tangentialen Richtung an der ersten und letzten Grenzschicht, die in Gleichung dargestellt sind. (12)66.

Dabei sind E1 und EN-1 elektrische Feldkomponenten der 1. bzw. N-ten Schicht, H1 und HN-1 magnetische Feldkomponenten der 1. bzw. N-ten Schicht. T ist die charakteristische Matrixdarstellung für das verallgemeinerte N-Schicht-Modell und kann als Gl. weiter vereinfacht werden. (13)67

Nun ist die Formel in Gl. (14)56 muss verwendet werden, um die Admittanz und Phasenverschiebung jeder Schicht zu berechnen, um die Transfermatrix aufzubauen.

Dabei ist qm die Admittanz der Schicht m und βm die Phasenverschiebung der Schicht m. Um diese zu finden, müssen Parameter wie nm (der Brechungsindex der Schicht m), dm (die Dicke der Schicht m), np (der Brechungsindex des Prismas) und θin (der Einfallswinkel des Prismas) bekannt sein. Beim N-Schicht-Oberflächenplasmonensensor, bei dem an der Grenzfläche jeder Schicht je nach dem am Prisma und der ersten Schicht einfallenden Licht unterschiedliche Reflexionen auftreten, muss bei der Berechnung der Gesamtreflexion die Gesamtheit dieser Reflexionen berücksichtigt werden. Eine P-polarisierte Welle, die sich durch die aufeinanderfolgenden Schichten im N-Schicht-Modell ausbreitet, kann durch die Transfermatrix charakterisiert werden, wie in Gl. (15).

Bei weiteren mathematischen Vereinfachungen wird der Reflexionskoeffizient für p-polarisiertes einfallendes Licht im vorgeschlagenen N-Schicht-Biosensor wie folgt berechnet: (16).

Schließlich wird der Reflexionsgrad des gesamten mehrschichtigen Designs ausgedrückt als \({R}_{p}={\left|{r}_{p}\right|}^{2}\)

Analysen verschiedener Merkmale, darunter Erkennungsgenauigkeit, Empfindlichkeit, Resonanzwinkelverschiebung, FoM (Figure Of Merit), Vollwellen-Halbmaximum und Qualitätsfaktor, werden verwendet, um die optische Leistung jedes SPR-basierten Biosensors zu bewerten. Um als gut und vernünftig funktionierender Biosensor bezeichnet zu werden, sollten seine Erkennungsgenauigkeit, sein Gütefaktor (FoM) und seine Empfindlichkeit im größtmöglichen Maße machbar sein16,68. Unter dem Konzept der Sensorempfindlichkeit (S) für SPR-Sensoren versteht man die durch biomolekulare Adsorption verursachte Variation einer Verschiebung des Resonanzpunkts. Diese Variation ist auf eine Dimensionsänderung im RI des abzutastenden Mediums zurückzuführen. Vereinfacht ausgedrückt ist es das Verhältnis der Änderung der Leistung, dh der Resonanzwellenlänge, zur Änderung des Brechungsindex des Mediums. Er wird wie folgt berechnet: Seine Einheit im SPR-Biosensor (Gl. 17) ist nm/RIU, da jede Änderung im RI des Analyten dazu führt, dass sich der Resonanzabfall in der Winkelposition verschiebt69.

Dabei ist S die Winkelempfindlichkeit, \({\lambda }_{sp}\) die Verschiebung der Resonanzwellenlänge und Δns die Variation des Brechungsindex der dielektrischen Probe. Bei einer gegebenen Änderung des Brechungsindex des SPR-Sensors wächst die Empfindlichkeit eines Biosensors direkt proportional zur Größe der Resonanzwellenlängenverschiebung. Das Funktionsprinzip des Biosensors basiert hauptsächlich auf der Verschiebung der Resonanzwellenlänge für den Resonanzzustand mit der geringsten Variation des Brechungsindex; Daher macht eine hohe Empfindlichkeit den Sensor effektiv. Tabelle 1 zeigt die abgeleitete quadratische Gleichung für die verschiedenen Spuren, die auf der Grundlage der Ergebnisse einer numerischen Untersuchung des vorgeschlagenen Sensormodells generiert wurden. Die quadratische Gleichung wird für beide Phasen der vorgeschlagenen GST-Struktur (aGST und cGST) identifiziert. Es ist zu beobachten, dass die Werte jeder quadratischen Gleichung für den spezifischen Bereich der Wellenlängen- und Brechungsindexwerte gültig sind. Die Werte dieses Bereichs und seine quadratische Gleichung helfen uns bei der Auswahl des Sensormaterials und der Betriebswellenlänge. Der große Bereich der Wellenlänge und der optischen Erfassungswerte ermöglicht den Einsatz der vorgeschlagenen Struktur für eine Vielzahl von Biomolekül-Erfassungsgeräten (Glukose, Hämoglobin, Cortisol, Urin usw.), da die meisten dieser Moleküle Brechungsindexbereiche zwischen 1 und 2,5 aufweisen.

Bei einem SPR vom reflektierten Typ wird das einfallende Licht an der Metall-Dielektrikum-Grenzfläche reflektiert und es werden nur evaneszente Wellen angeregt, die mit plasmonischen Dipolen verbunden sind. Diese evaneszenten Wellen klingen von der Metall-Dielektrikum-Grenzfläche schnell ab, wodurch sie sehr empfindlich gegenüber Änderungen im Brechungsindex des Analyten in Kontakt mit der Metalloberfläche sind. Das Hinzufügen von Schichten aus Materialien wie Silizium, Graphen und aGST kann dazu beitragen, die Empfindlichkeit von SPR vom reflektierten Typ zu erhöhen, indem die Wechselwirkung zwischen der evaneszenten Welle und dem Analyten verstärkt wird. Jede der Metall-Dielektrikum-Grenzfläche hinzugefügte Schicht kann die Eigenschaften der evaneszenten Welle verändern, was zu Veränderungen in der SPR-Reaktion führt. Beispielsweise kann das Hinzufügen einer Schicht mit hohem Brechungsindex wie aGST den SPR-Winkel zu höheren Winkeln verschieben, wodurch er empfindlicher auf Änderungen im Brechungsindex des Analyten reagiert. In ähnlicher Weise kann das Hinzufügen einer Graphenschicht die elektrische Feldstärke an der Metall-Dielektrikum-Grenzfläche erhöhen, was zu stärkeren SPR-Signalen führt. Aus70,71 experimentellen Daten lässt sich die Ausbreitungslänge von SPP besser verstehen.

Für die Erzeugung der Resonanz lässt sich folgender Materialgrenzflächeneffekt identifizieren.

Prisma-Silizium-Schnittstelle Die Prisma-Silizium-Schnittstelle ist wichtig für die Einkopplung des einfallenden Lichts in die Struktur und die Erzeugung der evaneszenten Welle, die mit den SPP-Moden an den anderen Schnittstellen interagiert. Ein Prisma mit hohem Index, beispielsweise ein BK7-Prisma, kann die Kopplungseffizienz verbessern und die Empfindlichkeit des Sensors verbessern.

Silizium-aGST-Schnittstelle Die Silizium-aGST-Schnittstelle ist wichtig für die Unterstützung der SPP-Moden, die durch die evaneszente Welle angeregt werden. Die aGST-Schicht kann einen hohen Brechungsindex und eine große Dicke bieten, was die Kopplungseffizienz erhöhen und die Empfindlichkeit des Sensors erhöhen kann.

aGST-Graphen-Schnittstelle Die aGST-Graphen-Schnittstelle ist wichtig für die Unterstützung der Plasmonmoden in Graphen, die mit der Analytschicht interagieren und zu Änderungen im Reflexionsspektrum führen können. Die Plasmonmoden in Graphen können auch durch Ändern des Dotierungsniveaus oder durch Strukturieren des Graphens mit Metallnanopartikeln abgestimmt werden.

Graphen-Silizium-Grenzfläche Die Graphen-Silizium-Grenzfläche ist wichtig für die Ausbreitung der SPP-Welle, die an der Silizium-aGST-Grenzfläche erzeugt wird. Die Dicke und Rauheit der Graphenschicht kann die Kopplungseffizienz und die Ausbreitungseigenschaften der SPP-Welle beeinflussen.

Silizium-Ag-Gitterschnittstelle Die Silizium-Ag-Gitterschnittstelle ist wichtig für die Kopplung der SPP-Welle mit dem Ag-Gitter und die Bildung stehender Wellen, die die Empfindlichkeit und Auflösung des Sensors verbessern können. Der Abstand, die Tiefe und die Form des Ag-Gitters können die Resonanzbedingungen und die Kopplungseffizienz der SPP-Welle beeinflussen.

Ag-Gitter-Analyt-Schnittstelle Die Ag-Gitter-Analyt-Schnittstelle ist wichtig für die Wechselwirkung mit den Analytmolekülen und führt zu Änderungen im Reflexionsspektrum. Die Empfindlichkeit und Selektivität des Sensors hängen von den spezifischen Eigenschaften der Analytschicht ab, wie beispielsweise ihrem Brechungsindex, ihrer Dicke und ihrer chemischen Zusammensetzung.

Eine kristalline und amorphe Form des GST-Materials hat bei der Erkennung eine erhebliche Bedeutung, und der optimierte Wert der GST-Höhe trägt erheblich dazu bei, Veränderungen in biologischen Proben durch Erhöhung der Empfindlichkeitsparameter präziser zu erkennen. Die Höhe des GST-Materials wird von 40 bis 200 nm variiert, um den optimierten Wert zu finden und den geeigneten Wert der GST-Höhe für den dedizierten Wellenlängenbereich zu finden, um die Resonanzverschiebung zu ermitteln. Abbildung 4 zeigt den Einfluss der GST-Höhe auf die Reflexionsreaktion, wobei Abb. 4a aGST und Abb. 4b cGST zeigt. Für aGST wurden feinere Peaks zwischen 1,5 µm und 2,5 µm beobachtet, während cGST zwischen 1,8 µm und 2,5 µm liegt. Das minimale Reflexionsvermögen wird in beiden Phasen bei einer höheren Wellenlänge beobachtet, aber aufgrund des Brechungsindex der aGST-Phase wurden bei aGST im Vergleich zu cGST bessere Peaks wahrgenommen. Der Resonanzzustand nimmt weiter zu, indem die Höhe des GST erhöht wird, ohne dass sich die Reflexionsverteilung für diesen bestimmten Wellenlängenbereich ändert. Es wurde eine quadratische Beziehung zwischen der GST-Höhe und der Wellenlänge der Resonanzbedingung hergestellt. Die Lösung der quadratischen Gleichung ergibt die optimierte Höhe des GST für diesen genauen Wellenlängenbereich. Die Abstimmbarkeit der Struktur ist aufgrund der offensichtlichen Verschiebung der Strukturen durch Phasenwechsel leicht zu erkennen.

Konturkarte, die die Änderung der Resonanzspitzen für die simulierte Reflexionsreaktion der mehrschichtigen Struktur als Wellenlängenfunktion über den Bereich von 1,3 bis 2,5 µm in Abhängigkeit von der Änderung der Höhe der GST-Schicht darstellt. Variation in der Reflexionsverteilung der (a) aGST- und (b) cGST-Phase des Materials.

Bei Verwendung zur Erfassung müssen Breite, Position und Höhe des resultierenden SPR-Signals sehr anfällig für Schwankungen im Brechungsindex des dielektrischen Substrats sein. Im vorgeschlagenen Versuchsaufbau wird das Reflexionsvermögen zu einem großen Teil von den experimentellen Parametern beeinflusst, wie beispielsweise der Metallfilmdicke in Verbindung mit dem SPR-Sensor. Sowohl die Art des Metalls als auch seine Dicke haben großen Einfluss auf die endgültige Form der Plasmonenkurve. In diesem Abschnitt wird der Einfluss der Höhe und Breite des Metalls anhand der Reflexionswerte und Resonanzspitzen analysiert, die im gewünschten Wellenlängenbereich erreicht werden. Abbildung 5 zeigt den Einfluss der Ag-Höhe auf die Reflexionsreaktion mit aGST- und cGST-Phasen des Materials. In ähnlicher Weise zeigt Abb. 6 die Auswirkung der Ag-Breite auf die Reflexionsreaktion des Materials mit aGST- und cGST-Phasen. Aus Abb. 5 geht klar hervor, dass bei amorphem GST-Material ein linearer Zusammenhang zwischen Wellenlänge und Höhe des Metalls besteht, während bei kristallinem GST-Material ein quadratischer Zusammenhang zwischen Metallhöhe und Wellenlänge besteht, und zwar genau Ergebnisse werden nach 2,1 µm erhalten und davor werden Spitzen mit relativ maximalem Reflexionsgrad erreicht. Darüber hinaus konnte der Einfluss der Breite der Metalle für beide Phasen aus Abb. 6 abgeleitet werden. Für beide Phasen werden bessere Reflexionskurven zwischen dem Wellenlängenbereich von 1,3 und 1,9 µm erhalten, und die Abstimmbarkeit des Biosensors ist in der Verschiebung zu erkennen Diese beiden Strukturen sind im gesamten Wellenlängenbereich sichtbar.

Berechnete Reflexionsreaktion für die verschiedenen Werte der Silberresonatorhöhe für (a) aGST- und (b) cGST-Phase der vorgeschlagenen Struktur.

Berechnete Reflexionsreaktion für die verschiedenen Werte der Silberresonatorbreite für (a) aGST- und (b) cGST-Phase der vorgeschlagenen Struktur.

Für die SPR-Anregung ist die Rolle des Einfallswinkels entscheidend. Wenn der Einfallswinkel größer oder kleiner wäre, würde die Resonanz nicht entstehen und der plasmonische Effekt würde nicht auftreten. Die Zusammensetzung des Metallfilms, der Brechungsindex des Mediums, die Wellenlänge des einfallenden Lichts und die Umgebungstemperatur spielen alle eine Rolle bei der Festlegung des idealen Resonanzwinkels. Daher wird der Einfluss des Einfallswinkels auf das Auffinden der Resonanzspitzen zum kritischen Parameter. Abbildung 7 zeigt die Auswirkung des Einfallswinkels auf das Reflexionsverhalten der vorgeschlagenen Struktur. Der Einfallswinkel variiert mit dem Brechungsindex des Analyten, sein optimaler Wert kann jedoch für eine bestimmte Wellenlänge ermittelt werden. Bei beiden Formen sind Änderungen des Reflexionswerts hauptsächlich zwischen 1,3 und 1,9 µm zu beobachten. In diesem Bereich wird bei cGST im Vergleich zu aGST das minimale Reflexionsvermögen erreicht.

Aspekte des Reflexionsvermögens ändern sich je nach Einfallswinkel der eingegebenen Infrarotwelle für die (a) aGST- und (b) cGST-Phase des Materials.

Durch Beugung an einem Metallgitter in einem SPR-Biosensor auf Prismenbasis kann das elektromagnetische Feld in der Nähe der Metalloberfläche erhöht werden. Die Lichtbeugung im Metallgitter kann die Empfindlichkeit des Sensors erhöhen, indem das elektromagnetische Feld in der Nähe der Metalloberfläche erhöht wird. Dieses verstärkte Feld kann die Wechselwirkung zwischen dem Zielanalyten und der biologischen Schicht auf der Metalloberfläche verstärken, was zu einem stärkeren Signal und einer verbesserten Nachweisempfindlichkeit führt. Eine der größten Herausforderungen bei der Verwendung dünner Silberfilme für die Biosensorik im Infrarotspektrum (IR) besteht darin, dass die Plasmonenresonanz dünner Silberfilme bei kürzeren Wellenlängen auftritt, typischerweise im sichtbaren oder nahen IR-Bereich. Dies schränkt ihre Empfindlichkeit und Selektivität für die Biosensorik im IR-Bereich ein. Eine Möglichkeit, diese Herausforderung zu meistern, ist die Verwendung periodischer Nanogitterstrukturen aus Silber. Diese Strukturen können lokalisierte Oberflächenplasmonresonanzen (LSPRs) unterstützen, die durch Anpassung der Gitterperiode und -tiefe auf den IR-Bereich abgestimmt werden können. Dies ermöglicht eine höhere Empfindlichkeit und Selektivität bei IR-Biosensoranwendungen. Abbildung 8 zeigt die vergleichende Analyse der gitterbasierten Struktur und der plattenbasierten Struktur. Die vorgeschlagenen Ergebnisse zeigen deutlich die Variation des Reflexionsgrads für den gesamten simulierten Wellenlängenbereich. In der normalen Schicht der Struktur haben wir den einzelnen Resonanzpeak beobachtet, der mit einer anderen Phase des GST-Materials abstimmbar ist. Beim gitterbasierten Design werden mehrere Resonanzspitzen über das gesamte Wellenlängenspektrum beobachtet.

Berechnete vergleichende Reflexionsreaktion für die verschiedenen Arten der Metallformbetrachtung, z. B. flaches Blech und Gitter.

Darüber hinaus bieten die periodischen Nanogitterstrukturen auch mehrere Vorteile gegenüber dünnen Silberfilmen für die IR-Biosensorik. Sie können eine größere Oberfläche für die Immobilisierung von Biomolekülen bereitstellen, was die Empfindlichkeit des Biosensors erhöhen kann. Sie können auch eine reproduzierbare und gleichmäßige Oberfläche für die Immobilisierung von Biomolekülen bereitstellen, was die Zuverlässigkeit des Biosensors verbessern kann. Darüber hinaus weisen die LSPRs in den periodischen Nanogitterstrukturen schmale Linienbreiten auf, was die Selektivität des Biosensors verbessern kann50,72. Kurz gesagt, Silbergitter im Infrarotbereich können dazu beitragen, die Detektion spezifischer Analyten anzupassen und so eine bessere Selektivität und Empfindlichkeit zu erzielen, was in Abb. 8 mit mehreren Resonanzpeaks zu sehen ist. Darüber hinaus hängt die Resonanzleistung auch davon ab, welche Art von Metall Sie für das Gitter wählen. Im Infrarotbereich liefert das Silbermetall jedoch bessere plasmonische Kurven als Gold, da es eine höhere plasmonische Frequenz, einen hohen Absorptionskoeffizienten und eine bessere Oberflächenchemie aufweist, was zu starken Ergebnissen führt plasmonische Signale mit besserer Empfindlichkeit gegenüber Änderungen im Brechungsindex des Analyten. Aufgrund seiner niedrigeren Plasmafrequenz, höherer optischer Verluste und Einschränkungen der Oberflächenchemie sowie Oxidationsproblemen wird Aluminium gegenüber Silber nicht bevorzugt. Die Variation des Reflexionsgrads für die verschiedenen metallischen Materialien der Gitterstruktur (Aluminium-Al, Silber-Ag und Gold-Au) ist in Abb. 9 dargestellt. Als Simulationsergebnisse des metallischen Teils werden alle die Ergebnisse des angezeigt Ähnliche Peaks werden für das gesamte Spektrum erzeugt, aber im Hinblick auf die Oxidation und andere Oberflächenchemie kann empfohlen werden, Ag als Resonanzstruktur zu verwenden.

Berechnete Reflexionswerte für die verschiedenen metallischen Materialien, die als obere Gitterschicht (Al, Ag und Au) für (a) aGST- und (b) cGST-Phase des Materials ausgewählt wurden.

An der Grenzfläche zwischen dem Silbergitter (Ag) und der Analytschicht tritt das SPR-Phänomen auf, wenn der Impuls des einfallenden Lichts mit dem Impuls der Oberflächenplasmonenwellen übereinstimmt, was zur kollektiven Schwingung der freien Elektronen in der Metallschicht führt. Das elektrische Feld des einfallenden Lichts ist mit dem elektrischen Feld der Oberflächenplasmonwellen gekoppelt, was zu einer starken Verstärkung der elektrischen Feldintensität an der Metall-Dielektrikum-Grenzfläche führt. Diese Verstärkung kann aufgrund der Wechselwirkung zwischen den Oberflächenplasmonwellen und der Analytschicht zu Änderungen im Reflexions- oder Transmissionsspektrum der Struktur führen. In der Graphenschicht können die lokalisierten Plasmonmoden durch das einfallende Licht angeregt werden, was zur Bildung nanoskaliger elektrischer Feld-Hotspots um die Metallnanopartikel oder -muster auf der Graphenschicht führt. Diese Hotspots sind auf nanoskalige Bereiche beschränkt und können mit der Analytschicht interagieren, was zu Veränderungen im Reflexionsspektrum führt. Die elektrische Verteilung in der Graphenschicht hängt stark vom Dotierungsniveau, der Strukturierung und der Größe der Metallnanopartikel oder -muster ab. Die elektrische Verteilung in den anderen Schichten, wie der aGST-Schicht, der Siliziumschicht und dem Prisma, wird auch durch das Vorhandensein der Oberflächenplasmonresonanzen und lokalisierten Plasmonmoden in den angrenzenden Schichten beeinflusst. Die Kopplung zwischen den elektrischen Feldern in verschiedenen Schichten kann zu komplexen Interferenzmustern und Veränderungen der optischen Eigenschaften der Struktur führen. Insgesamt ist die elektrische Verteilung in der mehrschichtigen SPR-Struktur ein komplexes Zusammenspiel zwischen dem einfallenden Licht, den Oberflächenplasmonresonanzen und den lokalisierten Plasmonmoden in den verschiedenen Schichten und hängt von den spezifischen Details der Struktur und den Anregungsbedingungen ab. Die Abbildungen 10 und 11 zeigen die elektrische Verteilung verschiedener Kombinationen des vorgeschlagenen Biosensordesigns für die unterschiedlichen Brechungsindexwerte des Analyten und verschiedene Phasen des GST-Materials.

Verteilung der normalisierten elektrischen Feldintensität für die verschiedenen Reflexionspeaks für zwei Brechungsindexwerte (RI = 1,3 und 1,8) mit aGST-Phase des GST-Materials. Die elektrischen Feldverteilungen werden bei (a) λ = 1,55 µm, (b) λ = 1,81 µm und (c) λ = 2,18 µm Wellenlängenpunkten für RI = 1,3 des Analyten dargestellt. Die elektrischen Feldverteilungen werden bei (d) λ = 1,47 µm, (e) λ = 1,75 µm und (f) λ = 2,01 µm Wellenlängenpunkten für RI = 1,8 des Analyten dargestellt.

Verteilung der normalisierten elektrischen Feldintensität für die verschiedenen Reflexionspeaks für zwei Brechungsindexwerte (RI = 1,3 und 1,8). Die elektrischen Feldverteilungen werden bei (a) λ = 1,58 µm, (b) λ = 1,81 µm und (c) λ = 2,22 µm Wellenlängenpunkten für RI = 1,3 des Analyten mit cGST-Phase des GST-Materials dargestellt. Die elektrischen Feldverteilungen werden bei (d) λ = 1,5 µm, (e) λ = 1,81 µm und (f) λ = 2,05 µm Wellenlängenpunkten für RI = 1,8 des Analyten dargestellt.

Tabelle 2 zeigt die detaillierte Vergleichsanalyse des vorgeschlagenen mehrschichtigen Brechungsindexsensors mit zuvor veröffentlichten Designs hinsichtlich der Art der Struktur, der Materialien, der Betriebswellenlänge, des Brechungsindexbereichs der Erfassung und der Empfindlichkeit. In dieser Tabelle wurde die Empfindlichkeit anhand der folgenden Kurve \(\lambda =0,1445{n}^{2}+ 0,0078n+1,5905\)" berechnet, die in Tabelle 1 zu finden ist. Unser vorgeschlagener Sensor lieferte ungefähr 2223 nm /RIU-Empfindlichkeit für den breiten Wellenlängenbereich und Brechungsindexwerte. Im Gegensatz dazu bietet der andere Sensor hohe Empfindlichkeitswerte, aber der Arbeitsbereich von Wellenlänge und Brechungsindex ist in allen Vergleichsfällen begrenzt.

Diese Forschung liefert den theoretischen Rahmen für einen auf Oberflächenplasmonenresonanz basierenden Biosensor mit breiten Detektionsfähigkeiten. Durch die Optimierung der Höhe des GST-Materials, des Siliziums, des Silbers und der Breite des Silbers kann man die Bewegung des Resonanzabfalls des reflektierten Spektrums verfolgen, der durch die Änderung des Einfallswinkels des Lichts und die Änderung des Brechungsindex verursacht wird. Die Leistung des vorgeschlagenen SPR-basierten verallgemeinerten Sensors wurde rechnerisch modelliert und analysiert, indem der Analyt-Ag-Si-Graphen-aGST-Si-BK7- oder allgemein der Sandwich-basierten Mehrschichtstruktur gefolgt wurde. Die Abstimmbarkeit des Sensors wurde durch einfaches Anpassen der Metallabmessungen und Ändern der Höhe von Silizium und GST beobachtet. Für einen bestimmten Wellenlängenbereich wird eine verallgemeinerte Untersuchung des optimierten Werts der Parameter durchgeführt, die bei der SPR-Erkennung hilft, d. h. durch die Erfüllung dieser spezifischen Bedingungen der Wellenlänge sowie der Höhe und Breite bestimmter Schichten können mehrere Analyten mit diesem detaillierten Brechungsindex nachgewiesen werden . Die Ergebnisse der Reflexionswerte sind vergleichsweise am besten, wenn man die Graphenschicht hinzufügt. Zahlreiche auf Resonanzspuren basierende Gleichungen wurden bereitgestellt, um Forschern bei der Berechnung des Erfassungsverhaltens bei verschiedenen Wellenlängen und Brechungsindizes zu helfen.

Die Daten sind auf begründete Anfrage des entsprechenden Autors verfügbar.

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Die Autoren danken dem Stellvertreter für Forschung und Innovation des Bildungsministeriums in Saudi-Arabien für die Finanzierung dieser Forschungsarbeit unter der Projektnummer 223202.

Abteilung für Elektrotechnik. College of Engineering, Jouf University, Sakaka, 72388, Saudi-Arabien

Khaled Aliqab, Meshari Alsharari und Ammar Armghan

Abteilung für Informations- und Kommunikationstechnologie, Marwadi University, Rajkot, Indien

Kavan Dave

Fakultät für Ingenieurwesen und Technologie, Parul Institute of Engineering and Technology, Parul University, Waghodia Road, Vadodara, 391 760, Gujarat, Indien

Vishal Sorathiya

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Konzeptualisierung, KA, AA und VS; Methodik MA, AA, VS, KD; Software, Validierung, formale Analyse, Untersuchung und Schreiben – Originalentwurfsvorbereitung KA, VS; Schreiben – Überprüfen und Bearbeiten., VS, KD; Supervision, AA und VS; Projektverwaltung, MA, AA; Finanzierungseinwerbung, AA Alle Autoren haben die veröffentlichte Version des Manuskripts gelesen und ihr zugestimmt.

Korrespondenz mit Khaled Aliqab oder Ammar Armghan.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Springer Nature bleibt neutral hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Aliqab, K., Dave, K., Sorathiya, V. et al. Numerische Analyse von Phasenwechselmaterial und abstimmbarem Brechungsindexsensor auf Graphenbasis für das Infrarotfrequenzspektrum. Sci Rep 13, 7653 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34859-5

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Eingegangen: 5. Februar 2023

Angenommen: 09. Mai 2023

Veröffentlicht: 11. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34859-5

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